Ja el 1330, per intrigues de la seva mare, que el volia convertir en l’hereu del regne, rebé els marquesats de Tortosa i de Camarasa, a més de molts altres béns al Regne de València, en especial a Alacant i Oriola. El 1335, poc abans de morir el seu pare (1336), hagué de fugir a Castella amb la seva mare i el seu germà Joan, davant l’oposició que la seva actitud despertava al país. Donà el seu ajut al germanastre Jaume en la lluita per la successió, i, a la mort d’aquest (1347), heretà la pretensió a la successió (el rei Pere III, que no tenia encara fills mascles, volia nomenar hereva la seva filla Constança). El mateix 1347, a petició dels nobles unionistes d’Aragó i de València, retornà amb tropes reclutades a Castella i dirigí la Unió contra Pere III. Fou derrotat i empresonat a Èpila (batalla d'Èpila) el 1348, però, a instàncies dels castellans, fou alliberat, i retornà a Castella. Intervingué activament en la guerra civil de Castella esclatada el 1350, a l’adveniment de Pere I, i s’atribuí el càrrec de gran conseller de Castella; però el 1355 el rei Pere I comprà la seva complicitat i restablí el seu poder. Declarada la guerra dels Dos Peres, posà la regió d’Alacant-Oriola a mans de Pere I de Castella (1356) i intentà de ressuscitar la Unió a València, però ningú no el seguí; i quan, l’any següent, Alacant fou ocupat per les forces de Pere III, es passà al seu costat, en canvi de la lloctinència general en els regnes i la successió en el cas que aquest no tingués fills mascles; Pere I, com a reacció, féu matar la seva mare i el seu germà Joan. Es casà amb Maria de Portugal, de la qual no tingué fills. El 1360, en ésser derrotat Enric de Trastàmara, Pere III el reconegué com a pretendent de Castella i prometé d’ajudar-lo amb 2 500 cavalls, en canvi de la cessió del regne de Múrcia, i li donà el comandament de les seves tropes a la frontera entre Aragó i Castella. La seva actitud poc clara, l’hostilitat d’Enric i els revessos en la campanya del 1363, amb l’acusació d’haver rebut part del tresor reial, feren que Pere III donés una ordre de detenció contra ell. Enric de Trastàmara i els seus homes l’occiren a Castelló de la Plana, després d’una lluita breu. Heretà els seus béns el seu nebot, el comte Pere II d’Urgell, però, a la seva mort, els marquesats de Tortosa i Camarasa es reintegraren a la corona.