Des del començament del segle XVI, probablement per iniciativa dels cartoixans de Valldecrist, hom hi venera un baix relleu del segle XV, de guix, amb el bust de la Mare de Déu (atribuït per la tradició al cartoixà Bonifaci Ferrer, germà de Vicent Ferrer). L’extensió de la devoció des del 1574 feu que el 1579 hi fos construït un altar i tancada la cova amb una reixa. El 1631 el bisbe de Sogorb donà l’administració del santuari als jurats d’Altura, i el 1647 fou construïda la nova capella. L’hostatgeria, del segle XVI, fou completament reformada al segle XVII. Hom hi feu importants pelegrinatges des del 1642 (any que fou fundada la confraria) per a la causa de Felip IV en les guerres de Catalunya i Portugal. La devoció s’estengué per tot el País Valencià i arribà, al segle XVIII, àdhuc a Mèxic. El 1955 la imatge fou proclamada patrona dels espeleòlegs de l’Estat espanyol.