Inicià la seva carrera com a actor teatral el 1940, interpretant sobretot persontages shakespearians. La seva actuació com a rei Lear en la versió de Peter Brook del 1962 li donà un gran renom, i el 2004 un jurat compost per actors de la Royal Shakespeare Company votà aquesta interpretació com el millor paper mai representat en una obra de Shakespeare. Les seves incursions en el cinema, tot i que escadusseres, foren igualment celebrades: destacaren el seu debut cinematogràfic a That Lady (1955), de Terence Young i sobretot, A Man for All Seasons (1966) de Fred Zinnemann, en la qual la seva interpretació com a Thomas More li valgué un Oscar el 1967, a més de les versions cinematogràfiques de King Lear, dirigida pel mateix Brooks (1972), Henry V de Kenneth Branagh (1989) i de The Crucible d’A. Miller, de Nicholas Hytner (1996), així com Quiz Show (1995), dirigida per Robert Redford. Per a la televisió, el 1994 actuà en una notable versió de Martin Chuzzlewit de Charles Dickens.