Fill tercer del príncep Borís I, succeí el seu germà el príncep Vladimir I, destituït pel pare pel fet d’haver-se inclinat cap al paganisme, i prengué el títol de tsar. Admirador de la cultura grega, que havia conegut a Constantinoble, regnà en un país de gran prosperitat comercial, contra la qual atemptaren uns edictes de l’emperador Lleó VI. Les reclamacions búlgares no foren escoltades i esclatà la guerra; Simeó obtingué la victòria. Els hongaresos, aliats dels grecs, entraren pel nord i derrotaren els búlgars. Després d’un període de pau, en el qual floriren les arts i les lletres, en morir Lleó VI continuà la guerra (912). Els búlgars arribaren sovint a Constantinoble; saquejaren Tràcia i conqueriren Andrinòpolis (914).
Feta la pau, sembla que l’emperador bizantí, Constantí VII, li donà el títol de tsar o emperador, i esdevingué tributari de Simeó, el qual es dedicà a conquerir altres terres a l’actual Iugoslàvia. Simeó dominà des de la mar Negra fins a l’Adriàtica: la península Balcànica, Valàquia i part de Transsilvània. Emprà també el títol de tsar dels grecs i fou succeït pel seu fill el tsar Pere I.