Es graduà a la Universitat d’Edimburg i tornà a Corea, on fou batlle de Seül (1948-49). Cinc anys més tard fou elegit membre del Partit Demòcrata, a l’oposició, en l’Assemblea Nacional. Fou president de Corea durant la segona república, entre el 1960 i el 1962, fins que Park Chung Hee, liderant un cop militar, assumí la presidència el 1963. Llavors esdevingué crític del govern repressiu de Park. Durant aquest temps fou jutjat per un tribunal militar diverses vegades i condemnat a presó, penes que finalment no complí. Després de l’assassinat de Park el 1979, Yun Po Sun organitzà una marxa en favor de la reforma política i novament fou comdemnat, però no complí la sentència. Després es retirà totalment de la vida pública.