Fou fundat al segle XII per l’anacoreta Ramon de Vallbona, i n’hi ha constància documental des de l’any 1153. Durant els seus tres primers segles d’existència, la comunitat tingué una gran força expansiva; s’hi celebraren capítols generals d’abadesses i serví d’allotjament als reis i les seves corts. Des del segle XII tingué scriptorium i una escola monacal. A l’Edat Mitjana fou el monestir femení més important de la corona catalanoaragonesa, i la seva activitat continua viva encara avui.
De tots els fragments musicals que conserva el monestir, el més notable és un bifoli de cap al 1300 encolat al final d’un evangeliari del segle XIII que tan sols duu copiat el cant de l'Exsultat en notació aquitana de punts. El bifoli copia dos fragments polifònics, un a cada cara del foli 2. El primer és una composició a tres veus, escrita en notació quadrada sense signes de mesura. Es tracta d’un trop de l’agnus IX del gradual romà Ave, Maria, dulcis et pia, estructurat en forma de rondell; concorda musicalment amb l’agnus Crimina tollis, ben conegut a tot Catalunya, on se’n conserven almenys tres versions del final del segle XIII, i també a Castella, on apareix en el còdex de Las Huelgas.
La segona composició, Salve celestis hostia, a dues veus, és un conductus inspirat en el fragment anterior. Si el marge esquerre del foli 2 verso no hagués estat tallat, es podria saber el nom del compositor, ja que figura escrit sobre la "S" inicial del text. Actualment tan sols es llegeix "[..........a]me fecit", inscripció que recorda altres de Las Huelgas, on apareix el mateix tipus de fórmules per a indicar el nom del compositor, que en cap cas coincideix amb el de Vallbona.