Del 1912 al 1920 estudià humanitats, filosofia i teologia al seminari de Menorca. A partir del 1921 s’instal·là a Mallorca i treballà al costat d’Antoni M. Alcover en la preparació del Diccionari català-valencià-balear. S’inicià en la filologia romànica, ajudat per Alcover mateix, per Bernhard Schädel i per Wilhelm Meyer-Lübke, feu àmplies enquestes dialectals pels Països Catalans i col·laborà al Bolletí del Diccionari de la Llengua Catalana. El 1931, encara en vida d’Alcover, publicà una Ortografia mallorquina segons les Normes de l’Institut. El 1932, després de la mort del seu mentor, arribà a una entesa amb l’Institut d’Estudis Catalans, s’acostà als grups mallorquinistes i continuà el Diccionari i el Bolletí amb un criteri més rigorós. Col·laborà a l’Anuari de l’Oficina Romànica i al Butlletí de Dialectologia Catalana de Barcelona i, el 1934, fundà la Biblioteca Les Illes d’Or, inici de l’Editorial Moll.
Durant la guerra civil hagué d’interrompre la publicació del Diccionari i de Les Illes d’Or i es dedicà a preparar diversos mètodes d’ensenyament d’idiomes. El 1941 reprengué Les Illes d’Or, i el 1949 el Diccionari, que no enllestí fins el 1964. El 1954 intentà d’editar una revista, els quaderns literaris Raixa, interromputs aviat per l’administració. El 1954 mateix, però, fundà la Biblioteca Raixa, que ha assolit el centenar de volums.
Home treballador, estudiós infatigable, es mantingué allunyat de l’activitat política i de la vida pública, però feu una tasca de primer ordre a favor de la difusió de la cultura catalana a Mallorca: feu conferències i classes, escriví gramàtiques normatives i nombrosos articles de divulgació lingüística i aconseguí la fundació de l’Obra Cultural Balear (1962). Feu també conferències arreu dels Països Catalans i publicà nombrosos articles científics sobre temes de lingüística catalana i de folklore balear, i llibres importants, com la Gramática histórica catalana (1952), Els llinatges catalans (1959) i Un home de combat (Mossèn Alcover) (1962). El 1970 publicà el primer volum de les seves memòries amb el títol Els meus primers trenta anys (1903-1934) i el 1975 el segon, Els altres quaranta anys.
Fou doctor honoris causa per les universitats de Basilea i de Barcelona (1976), de les Illes Balears (1983), de València (1984), etc., membre de l’Institut d’Estudis Catalans i vicerector de l’Estudi General Lul·lià. El 1971 li fou atorgat el Premi d’Honor de les Lletres Catalanes, el 1978 el premi Ossian de la RF d’Alemanya i el 1983 la medalla d’or de la Generalitat de Catalunya, entre d’altres guardons.
Era pare de la també lingüista Aina Moll i del pianista Joan Moll.