A cinc anys rebé lliçons de cant del seu pare, el tenor Karl David Björling, i de piano de la seva mare. A partir del 1928 estudià amb el baríton John Forsell. L’any 1930 debutà a l’Òpera Reial d’Estocolm amb un breu paper, però el mateix any hi interpretà el Don Ottavio del mozartià Don Giovanni. Vinculat al teatre suec fins l’any 1935, posteriorment inicià una esplendorosa trajectòria professional que el dugué a Viena (1936) per a cantar-hi Aïda. Dos anys després debutà al Metropolitan de Nova York amb La bohème, al costat de Mafalda Favero. Durant la Segona Guerra Mundial tornà a Estocolm. Finalitzat el conflicte bèl·lic, reaparegué al teatre novaiorquès, on actuà pràcticament totes les temporades següents. El seu repertori inclogué Mozart, Rossini, Verdi, Puccini, Leoncavallo, Bizet, Mascagni i, fins i tot, Wagner. La seva veu lírica, unida a una línia de cant espontània i una extraordinària musicalitat, el convertí en un dels tenors més preuats de la seva generació, tant a través de les seves actuacions com dels seus abundants enregistraments discogràfics.