Nasqué en el si d’una família de propietaris territorials de Viladrau, amb vinculacions amb el carlisme i d’una forta significació catalanista i catòlica. L’any 1877 s’establiren a Barcelona, on el pare regentà una botiga de merceria a l’engròs. Jaume seguí estudis de dret i filosofia i lletres a la Universitat de Barcelona (1893-99); l’any 1900 es doctorà en dret i el 1901 ho feu en filosofia i lletres a Madrid. Consolidà la formació en les Acadèmies de la Congregació Mariana de Barcelona, on coincidí amb bona part dels capdavanters del noucentisme i del catalanisme polític. Ingressà en aquest corrent tardanament –a partir del 1910– i adscrit d’una forma clara al grup que envoltà Prat de la Riba, del qual fou un dels seguidors més destacats, i a la seva política cultural “Catalunya endins”. Redactà el llarguíssim treball Prat de la Riba, propulsor eminentíssim de la cultura catalana (1910), on analitzà l’obra inicial de Prat com a president de la Diputació de Barcelona (el que seria el germen central de l’obra de la Mancomunitat). Col·laborà en el diari Cataluña (1907-14), portaveu del noucentisme polític, i en La Veu de Catalunya, del qual es convertí en redactor en cap a la darreria del 1910. Posteriorment passà a La Publicitat, òrgan d’Acció Catalana.
Com a regidor de Barcelona tingué un paper destacat en l’obra educativa i en el plet per a assolir que el català esdevingués llengua oficial de la corporació (1916), i com a treballador i després diputat de la Mancomunitat destacà en la coordinació de la política educativa, cultural i social d’aquest organisme. El 1922 fou un dels màxims definidors de l’escissió de la Lliga Regionalista que originà Acció Catalana i, des d’aquesta plataforma, escriví nombrosos articles en què situà el nacionalisme en la perspectiva d’una Renaixença que veia culminada en la figura de Prat de la Riba. El seu llibre no estrictament literari més important és L’altra concòrdia. Per una revisió del problema català: la solució liberal i democràtica, publicat en la sèrie Publicacions de la Revista de Catalunya, a l’octubre del 1930, com a resposta al llibre de Cambó Per la concòrdia. En aquesta obra, Bofill reivindicà la pervivència del mestratge de Prat, sense adonar-se dels canvis esdevinguts en la societat catalana d’ençà de la seva mort. Hi introduí el fet de la “concòrdia” de les classes mitjanes peninsulars, i hi criticà l’esperit assimilista i centralitzador de Castella tot demanant una separació entre Castella i Catalunya, base “purificadora” de la nova unió de caràcter federal. Rovira i Virgili criticà la posició moderada de Bofill, catalogant-la de “federalisme teologal”.
Bofill i Mates també fou un dels puntals de la poesia noucentista, camp en què utilitzà el pseudònim de Guerau de Liost.