Fill d’Isidre Molas i Font i germà de l’historiador de la cultura Joaquim Molas. És especialista en partits polítics dels segles XIX i XX i politòleg.
Es llicencià en dret a Barcelona (1963), i treballà a l’editorial Planeta-Larousse. Inicià la seva trajectòria docent a la càtedra de dret polític amb Manuel Jiménez de Parga, on defensà la tesi doctoral sobre la Lliga Regionalista de Catalunya, obra que fou el punt d’arrencada de la incipient ciència política catalana. Quan es creà la Universitat Autònoma de Barcelona, fou un dels impulsors de la Facultat de Dret, des de la Facultat de Ciències Econòmiques. Des d’allí dirigí la creació de nuclis intel·lectuals que formaren posteriorment els departaments de Dret Públic i de Ciència Política. Com a director del Departament de Dret Polític, formà un equip d’investigadors i professors de dret constitucional i ciència política, i impulsà els estudis de partits i eleccions, de dret constitucional i de dret autonòmic. També és catedràtic de dret constitucional.
Pel que fa a la seva producció historiogràfica, l’element que enllaça la seva obra intel·lectual i la connecta amb la vida política activa és el concepte de desenvolupament democràtic en una societat moderna, que ha aplicat especialment a Catalunya, però també a l’Estat espanyol en el context europeu. Inicialment la seva obra teòrica es dirigí cap a la recuperació del pensament polític democràtic, especialment del catalanisme d’esquerres des de Pi i Margall i Almirall, a Rovira i Virgili i Serra i Moret, i també les institucions democràtiques catalanes i espanyoles, en el període de la Restauració i de la Segona República. En aquest sentit, escriví obres com: Ideari de Francesc Pi i Margall (1965), El sistema de partits polítics a Catalunya, 1931-1936 (1972), El catalanismo hegemónico: Cambó y el Centro Constitucional (1975) i Salvador Seguí: Escrits (1975).
També començà a dirigir investigacions sobre l’autonomia política catalana i sobre l’estructura territorial de l’Estat. Però per a Molas, el desenvolupament democràtic s’ha de garantir amb els partits polítics com a vertebradors d’idees i de ciutadans. L’obra essencial d’aquest període és la seva tesi doctoral, Lliga Catalana (1971), que generà les obres següents: El sistema de partits polítics a Catalunya (1972), El Centre Constitucional (1972) i La Federació Democràtica Nacionalista (1974). En aquest període també escriví Los partidos de ámbito no estatal y los sistemas de partido (1977), que connectà la seva reflexió sobre els partits i la democràcia amb la vertebració territorial del poder polític. Divulgà els valors democràtics i la seva significació a través de l’obra Partidos políticos (1975). Dirigí Comentaris jurídics de l’Estatut de Catalunya (1982).
Combinà la tasca intel·lectual amb la de polític, militant en la clandestinitat en el Front Obrer de Catalunya, fet pel qual fou empresonat, i al final del franquisme impulsant la creació de Convergència Socialista de Catalunya. Després, fou un dels dirigents del PSC que facilitaren l’entesa amb el PSOE renovat de Felipe González per a formar la primera candidatura a les eleccions democràtiques. Durant el període constituent, fou un dels tècnics assessors dels ponents constitucionals, i posteriorment ho feu amb l’Estatut d’Autonomia de Catalunya. Ha estat diputat al Parlament de Catalunya durant les legislatures del 1980 i el 1984, i en ambdues també ha estat vicepresident de la cambra, i des del 1985 president de la federació de Barcelona del PSC. En les eleccions del 2000 fou elegit senador per l’Entesa Catalana de Progrés, coalició per al Senat que incloïa PSC, Esquerra Republicana de Catalunya i Iniciativa per Catalunya-Verds. Revalidà l’escó el 2004 i el 2008, i al llarg d’aquestes legislatures fou el portaveu de la coalició. Del 2008 al 2011 fou president del PSC, en substitució de Pasqual Maragall i Mira.
Ha estat director de l’Institut de Ciències Polítiques i Socials (1989-2000), entitat pública d’investigació que posa a disposició dels investigadors de ciències socials, tant de ciència política com de dret públic i d’història contemporània, connexions internacionals, i un lloc de discussió i d’intercanvi intel·lectual poc freqüent entre diverses disciplines i enfocaments teòrics.
Amb la creació i estabilització de la democràcia, el nucli essencial de la seva preocupació teòrica, però també amb el vessant pràctic, passà a la Constitució. Les obres més importants d’aquest període han estat Las Cortes Generales en el sistema parlamentario del Gobierno (1987) i el Derecho Constitucional (1998), fruit de la reflexió sobre l’exercici de poder en el marc constitucional. Però ha mantingut la continuïtat de les línies de reflexió anteriors, el pensament polític, els partits i les institucions democràtiques. Continuà escrivint sobre pensadors polítics catalans fonamentalment d’esquerres, en obres com Les arrels del catalanisme d’esquerres (inèdit). El seu pensament polític també es reflecteix en La ciutat llunyana (1981) i en El socialisme de la llibertat (1992). Sobre els partits polítics, hi ha contribuït acadèmicament amb Estructura de la competencia política en Cataluña (1998); però la seva obra més important sobre partits és el Diccionari dels partits polítics de Catalunya. Segle XX (2000). Un punt de reflexió important en aquesta última etapa ha estat, també, l’estructuració del poder en un estat plural amb l’obra El federalisme a Europa avui (1992), i amb tarannà més polític, La construcció d’una estructura política federal (1992). La seva contribució a la transició a la democràcia també es pot veure en l’obra teòrica La transición de la dictadura a la democracia (1993).
D’altra banda, ha traduït llibres i ha publicat diversos articles sobre temes de ciència política en Recerques, Arguments, Revista Jurídica de Catalunya, Serra d’Or, Promos, El Pont, Pont Blau, Cuadernos para el Diálogo, etc. El 1966 publicà el volum de poesia D’aquesta terra (premi Amadeu Oller) i l’any 2011 les memòries El meu temps de presó, 1962-1963. Trencadís de records.
La documentació de la seva producció teòrica la conserva al seu domicili, mentre que la corresponent a l’activitat política es troba dipositada a la Fundació Rafael Campalans.