Debutà el 1963 en el teatre, i el 1966 actuà en Blow-Up, pel·lícula de Michelangelo Antonioni. Dos anys després, durant el rodatge de Slogan, de Pierre Grimblat, conegué Serge Gainsbourg, amb el qual convisqué tretze anys, i esdevingué una icona del París contracultural dels anys seixanta, ciutat on s’instal·là des dels vint anys. Amb Gainsbourg publicà el seu primer disc, La chanson du Slogan (1969), banda sonora del film, i col·laborà en nombroses cançons, entre les quals hi ha Je t’aime ... moi non plus (1969). Posteriorment publicà Di Doo Dah (1973), Lolita Go Home (1975), Ex fan des sixties (1978), Baby Alone in Babylone (1983), Lost Song (1987), Amours des feintes (1990), À la légère (1999), Arabesque (2002), Rendez-vous (2004), Fictions (2006), majoritàriament en anglès, Enfants d’hiver (2009), el seu primer disc amb cançons pròpies, i Oh!, pardon, tu dormais… (2020).
Actuà en una cinquantena de pel·lícules, de les quals es pot esmentar Sept morts sur ordonnance (1975), de Jacques Rouffio; La belle noiseuse (1991), de Jacques Rivette, i On connaît la chanson (1997), d’Alain Resnais. El 2007 dirigí i interpretà Boxes.