Consta de nou volums, que aparegueren entre el 1980 i el 1991. Concebut amb el mateix criteri i la mateixa metodologia dels diccionaris del mateix autor (Diccionario crítico etimológico de la lengua castellana (1954-57) i Diccionario crítico etimológico castellano e hispánico (1980-91), és a dir, crític, etimològic, històric i comparatiu, aquest diccionari complementa en molt els reculls lexicals anteriors, més que en mots nous, en nous significats i en dades de totes classes referents a la vida i l’ambient de les paraules. El caràcter crític hi apareix més encara potser que en el seu primer diccionari castellà. Els aspectes històric i dialectològic hi sorgeixen amb un relleu particular. L’objectiu final n’és sempre l’etimologia.
Comparat amb el diccionari castellà, els aspectes reservats a la llengua parlada moderna hi omplen una mesura força més gran, i també s’hi ha estat més generós en les citacions de texts pròpiament literaris. Tots dos diccionaris, el català i el castellà, s’ajuden i es remeten sovint l’un a l’altre. És molt ric, encara, en dades toponímiques, aspecte que, successivament, el seu autor completà amb l’Onomasticon Cataloniae. L’any 2001 en fou publicat un ulterior volum, que contenia un Suplement i un Índex. El gener del 2024 l’Institut d’Estudis Catalans en presentà la versió digital.