Fou creat per iniciativa de la Coordinadora de Forces Polítiques de Catalunya i sota l’impuls bàsic de comunistes (PSUC), socialistes (MSC) i nacionalistes radicals (FNC, PSAN), amb una presència menor de seguidors de Jordi Pujol i demòcrata-cristians (UDC); la sessió fundacional —clandestina— tingué lloc a l’església de Sant Agustí, a Barcelona, el 7 de novembre de 1971, i l’acord es féu entorn de quatre reivindicacions: llibertat, amnistia, restabliment de l’Estatut del 1932, com a via cap a l’autodeterminació, i coordinació amb les forces democràtiques dels altres pobles de l’estat.
L’Assemblea integrà gradualment al seu si gairebé tots els partits polítics, des del centre fins a l’extrema esquerra, sindicats, assemblees territorials de comarques i barris, col·legis professionals, entitats i grups culturals i religiosos i nuclis d’independents; incorporà amplis sectors obrers i populars a la lluita per les llibertats nacionals i com a figures representatives tingué Josep Benet, Pere Portabella, Carles Caussa, Jordi Carbonell, Miquel Sellarès i Agustí de Semir, entre d’altres, la major part dels quals foren detinguts en la “caiguda dels 113”, a la parròquia de Santa Maria Mitjancera, el 1973.
Convocà concentracions pacífiques a Ripoll (1972), Sant Cugat i Vic (1973) i, el 1976, les grans manifestacions de l’1 i el 8 de febrer a Barcelona i de l’11 de setembre a Sant Boi. Tot i que, al final del 1976, els sectors més moderats (CDC, UDC, RSDC) es desmarcaren de la línia rupturista de l’Assemblea, aquesta impulsà encara la campanya “Volem l’Estatut!" (1977), cridà a votar els partits que assumissin els seus quatre punts i afavorí l'Entesa dels Catalans. Al novembre del 1977 transmeté la seva representativitat a l'Assemblea de Parlamentaris i es dissolgué, per bé que alguns grups independentistes volgueren mantenir-ne la continuïtat amb escàs ressò polític.